| 张兆龙,于新生.甲烷在MnOx／SiO2催化剂上氧化偶联反应的研究[J].分子催化,1989,(2):104-109 |
| 甲烷在MnOx／SiO2催化剂上氧化偶联反应的研究 |
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| DOI： |
| 中文关键词: 甲烷 氧化偶联 氧化锰催化剂 |
| 英文关键词: |
| 基金项目: |
| 张兆龙 于新生 |
厦门大学化学系 厦门
(张兆龙，于新生，区泽棠)
，厦门大学化学系 厦门(蔡启瑞)
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| 中文摘要: |
| 本文研究了催化剂MnOx/SiO_2在改进为连续进料反应条件下的催化活性及其催化反应机理.实验结果表明;锰负载量升至10(Wt)%时,甲烷转化率和C_2选择性均最高;进一步增大锰负载量时,催化剂中Mn_3O_4晶相形成,此时催化活性开始下降,说明催化剂中形成的硅酸锰盐与甲烷氧化偶联反应直接关联.反应初期,催化反应活性较高,但C_2选择性较低,反应几小时后,活性有所下降,但C_2选择性提高,最后.活性和选择性趋近稳定.进一步研究表明:催化剂中Mn~(2+)配位环境从反应前的八面体中介场转变为四面体强场,而且催化剂中Mn~(2+)浓度增大约100倍,说明Mn~(2+)浓度提高有利C_2选择性提高.反应稳定后的催化剂表面观察到Carbide(282.9 eV)和CHx(a)(X=0-3)(284.5 eV)碳物种存在,说明甲烷在催化剂表面吸附并分解:CH_4(g)→CH_3(a)→一CH_2(a)→→→Carbide,并讨论了甲烷通过CHx(a)在催化剂表面上迁移,直接偶联生成乙烯(X=2)和乙烷(X=3)的可能性. |
| 英文摘要: |
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