| 肖丰收,徐如人,郭燮贤,福岡淳,市川勝,Henderson,W.,shriver,D.F..表面金属有机化学—表面担载的三钌乙烯酮化合物及其催化性能[J].分子催化,1991,(4): |
| 表面金属有机化学—表面担载的三钌乙烯酮化合物及其催化性能 |
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| 肖丰收 徐如人 郭燮贤 福岡淳 市川勝 Henderson W. shriver D.F. |
| 吉林大学合成与催化研究所，吉林大学合成与催化研究所，中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家实验室，日本北海道大学触媒化学研究中心，日本北海道大学触媒化学研究中心，美国西北大学化学系，美国西北大学化学系，美国西北大学化学系 长春 130023，长春 130023，大连 116023 |
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| 本文利用原位红外光谱方法研究了三钌乙烯酮化合物在无机载体SiO_2、SiO_2-Al_2O_3和MgO表面上的负载,发现[Ru_3(CO)_9(CCO)]~(2-)分别同SiO_2和SiO_2-Al_2O_3表面上的羟基反应,选择性地定量形成[HRu_3(CO)_9(CCO)]~-/SiO_2和H_2Ru_3(CO)_9(CCO)/SiO_2-Ai_2O_3,而在MgO表面上,[Ru_3(CO)_9(CCO)]~(2-)保持其结构。对~(13)CO同位素交换,H_2Ru_3(CO)_9(CCO)/SiO_2-Al_2O_3显示了很高活性,而[Ru_3(CO)_9(CCO)]~(2-)/MgO则完全不反应。在甲基化反应中,[Ru_3(CO)_9(CCO)]~(2-)/MgO对CH_3I显示了很高活性,但对CH_3Li却不反应,对H_2Ru_3(CO)_9(CCO)/SiO_2-Al_2O_3,它与CH_3I不显示活性,但却和CH_3Li较易反应;[HRu_3(CO)_9(CCO)]~-/SiO_2的甲基化的活性顺序处于上述MgO和SiO_2-Al_2O_3担体上的簇合物之间。通过乙烯甲酰化反应可以看到,在(Ru_3(CO)_9(CCO)]~(2-)/MgO上,对于含氧化合物的形成显示了高活性,而对于H_2Ru_3(CO)_9(CCO)/SiO_2-Al_2O_3则有利于形成烃类化合物。 |
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