| 王令光,张敏华,姜浩锡.镍表面单原子台阶对甲烷解离过程影响的DFT研究[J].分子催化,2005,(4):293-297 |
| 镍表面单原子台阶对甲烷解离过程影响的DFT研究 |
| A DFT Study on the Influence of Step Structure of Nickel Surface on Methane Dissociation Process |
| 投稿时间：2005-02-07 修订日期：2005-03-31 |
| DOI： |
| 中文关键词: 甲烷 部分氧化 密度泛函理论 解离 台阶结构 |
| 英文关键词:Methane,Partial Oxidation,Density Functional Theory (DFT),Dissociation,Step Structure |
| 基金项目: |
| 王令光 张敏华 姜浩锡 |
| 天津大学石油化工技术开发中心绿色合成与转化教育部重点实验室,天津300072 |
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| 中文摘要: |
| 使用基于密度泛函理论（DFT）的DMol^3量子力学计算程序模块，采用Ni（211）周期性模型表达镍表面上的单原子台阶结构，计算出CHx（x=0～4）在Ni（211）模型不同活性位上的吸附能和空间构型，并使用LST／QST方法找到了台阶结构上CHx（x=1～4）的解离路径、过渡态和相应的能量数据．计算结果表明，金属表面台阶结构较平台结构更有利于CHx物种的吸附．台阶结构上存在能够降低CHx解离活化能的活性位．处于台阶结构上的特定位置时，CH4解离全过程的关键步骤-CH4和CH解离的活化能会大幅降低。 |
| 英文摘要: |
| DMol 3 module based on density functional theory (DFT) has been used for Ni (211) slab model to simulate monatomic step structure. Results of adsorption energy and space configurations of CH_ x (x0~4) on different active sites of the surface are discussed. LST/QST method has been carried out on searching for reaction pathways, transition states and corresponding reaction data of all dissociation steps of CH_ x (x1~4). Calculation results show that the step structure is more beneficial to CH_ x adsorption comparing with plan structure. There are active sites on step structure, which can reduce energy barrier of CH_ x dissociation. The decomposition processes of CH_ 4 and CH are key steps of the whole process of CH_ 4 dissociation, corresponding active energy can be reduced at special sites on stepped Ni surface. |
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