| 陈文,王存文,应卫勇,余传波,金亚利,王为国,吴元欣,池汝安.铑基催化剂上CO+H2合成乙醇的原位漫反射红外光谱研究[J].分子催化,2007,(4):356-361 |
| 铑基催化剂上CO+H2合成乙醇的原位漫反射红外光谱研究 |
| In-situ DR-FTIR Study of Ethanol Synthesis from CO/H2 over Rhodium-based Catalyst |
| 投稿时间：2006-10-16 修订日期：2006-12-06 |
| DOI： |
| 中文关键词: 原位漫反射红外光谱,铑基催化剂,一氧化碳加氢反应,乙醇,反应机理 |
| 英文关键词:in-situ DR-FTIR,Rhodium-based catalyst,CO hydrogenation,Ethanol,Reaction mechanism |
| 基金项目:湖北省教育厅基金(2001ABB067)，湖北省教育厅优秀中青年创新团队基金(2003)资助项目 |
| 陈文 王存文 应卫勇 余传波 金亚利 王为国 吴元欣 池汝安 |
| 武汉工程大学湖北省新型反应器与绿色化工工艺重点实验室，武汉工程大学湖北省新型反应器与绿色化工工艺重点实验室，华东理工大学化工学院，武汉工程大学湖北省新型反应器与绿色化工工艺重点实验室，武汉工程大学湖北省新型反应器与绿色化工工艺重点实验室，武汉工程大学湖北省新型反应器与绿色化工工艺重点实验室，武汉工程大学湖北省新型反应器与绿色化工工艺重点实验室，武汉工程大学湖北省新型反应器与绿色化工工艺重点实验室 湖北武汉430074，华东理工大学化工学院，上海200237，湖北武汉430074，上海200237，湖北武汉430074，湖北武汉430074，湖北武汉430074，湖北武汉430074，湖北武汉430074 |
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| 中文摘要: |
| 采用原位漫反射红外光谱法研究高温高压下CO H2在Rh-Mn-Li/SiO2催化剂上合成乙醇的反应中间体和反应机理,结果显示:2 922 cm-1,2855 cm-1两峰主要是由乙醇合成前体卡宾H2C=M的振动造成的;250℃,3.4 MPa时卡宾能在催化剂表面快速大量形成,反应后吹扫实验显示卡宾在催化剂表面的吸附并不相同,部分吸附较弱易脱附;部分吸附较强,在催化剂表面以相当稳定的形态存在,难以脱附;因此可能存在部分惰性卡宾,其不参与反应却占据了催化剂的部分表面,降低了催化剂的反应活性.250℃时,压力从0.5 MPa升高到3.0 MPa时,产物中CO2和CH4的含量降低,而乙醇的含量增加;反映出压力是影响反应产物分布的重要因素,压力提高能增大乙醇在产物中含量;同时也揭示出在该催化剂上CO2、CH4的生成路径与乙醇的生成路径存在着竞争性,压力是影响反应路径选择的重要因素.实验结果还表明卡宾的形成不是合成乙醇的速控步骤,而乙酰基能否大量形成则决定着乙醇产生的快慢.经过红外光谱分析后认为"CO缔合-卡宾-乙烯酮-乙酰基-乙醇"应是Rh基催化剂上合成乙醇较为合理的机理. |
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