| 毛会玲,王晨,薛云,晏秘,申妍铭,程琥,庄金亮.自由基修饰共轭微孔聚合物应用于5-羟甲基糠醛选择性氧化[J].分子催化,2019,33(3):245-252 |
| 自由基修饰共轭微孔聚合物应用于5-羟甲基糠醛选择性氧化 |
| Synthesis of Radical Decorated Conjugated Microporous Polymers for Selective Oxidation of 5-Hydroxymethylfurfural |
| 投稿时间：2019-04-22 修订日期：2019-05-23 |
| DOI： |
| 中文关键词: 多孔材料 共轭微孔聚合物 醇氧化 TEMPO自由基 5-羟甲基糠醛 |
| 英文关键词:porous materials conjugated microporous polymers alcohol oxidation TEMPO radicals 5-Hydroxymethylfurfural |
| 基金项目:国家自然科学基金（21861013）；贵州省科技厅重点基金项目（黔科合基础[2016]1413）；贵州省科技计划项目（黔科合平台人才[2018]5769号）；贵州省教育厅基金项目（黔教合KY字[2017]063） |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 毛会玲 | 贵州师范大学 化学与材料科学学院, 贵州省功能材料化学重点实验室, 贵州 贵阳 550001 | | | 王晨 | 贵州师范大学 化学与材料科学学院, 贵州省功能材料化学重点实验室, 贵州 贵阳 550001 | | | 薛云 | 贵州师范大学 化学与材料科学学院, 贵州省功能材料化学重点实验室, 贵州 贵阳 550001 | | | 晏秘 | 贵州师范大学 化学与材料科学学院, 贵州省功能材料化学重点实验室, 贵州 贵阳 550001 | | | 申妍铭 | 贵州师范大学 化学与材料科学学院, 贵州省功能材料化学重点实验室, 贵州 贵阳 550001 | | | 程琥 | 贵州师范大学 化学与材料科学学院, 贵州省功能材料化学重点实验室, 贵州 贵阳 550001 | | | 庄金亮 | 贵州师范大学 化学与材料科学学院, 贵州省功能材料化学重点实验室, 贵州 贵阳 550001 | jlzhuang@xmu.edu.cn |
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| 中文摘要: |
| 采用有机单体侧链嫁接2，2，6，6-四甲基哌啶氧自由基（2，2，6，6-tetramethylpiperidineoxyl，TEMPO）的策略将TEMPO嫁接到2，5-二溴苯甲酸侧链，并与四（4-乙炔基苯）甲烷通过Sonogashira偶联反应，构筑TEMPO自由基功能化共轭微孔聚合物CMP-4-TEMPO.利用核磁共振谱（NMR）、扫描电子显微镜（SEM）、粉末X-射线衍射（XRD）红外吸收光谱（FT-IR）和电子顺磁共振谱（EPR）等技术研究了所合成单体及CMP形貌和结构.催化性能测试结果表明CMP-4-TEMPO可将5-羟甲基糠醛（5-HMF）高效、高选择性氧化成高附加值2，5-二甲酰基呋喃（2，5-DFF）.CMP-4-TEMPO催化剂循环利用10次仍保持较高的转化率.提出了CMP-4-TEMPO中形成TEMPO氧正离子是实现5-HMF转化为2，5-DEF的催化氧化机理.CMP-4-TEMPO有望成为各种醇高效、高选择性氧化以及可循环利用的异相催化剂. |
| 英文摘要: |
| By appending 2,2,6,6-tetramethylpiperidineoxyl (TEMPO) radicals into 2,5-dibromobenoic acid, and further reacted with tetrakis(4-ethynylphenyl)methane, resulting the formation of TEMPO radical decorated conjugated microporous polymers (CMPs), named CMP-4-TEMPO. The chemical composition and structural information of the corresponding monomer and final polymers are characterized by NMR, SEM, XRD, and EPR spectra. CMP-4-TEMPO is able to catalyze to conversion of 5-Hydroxymethylfurfural (5-HMF) to 2,5-diformylfuran (2,5-DEF) with high conversion and selective in ten runs. A heterogeneous catalytic mechanism with regard to the formation of TEMPO oxoammonium is proposed. CMP-4-TEMPO is expected to be highly active and reusable heterogeneous catalyst for a broad range of alcohols. |
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